Screening for new cathodic biocatalysts and microbial dicarbonic acids conversion activity

  • Screening für neue kathodische Biokatalysatoren und mikrobielle Dikarbonsäure-Umwandlungsaktivität

de Campos Rodrigues, Tatiana; Agler-Rosenbaum, Miriam (Thesis advisor); Blank, Lars Mathias (Thesis advisor)

Aachen (2016)
Doktorarbeit

Dissertation, RWTH Aachen University, 2016

Kurzfassung

Aufgrund ihrer vielversprechenden Anwendungen zur nachhaltigen Produktion von Elektrizität, Kraftstoffen und Chemikalien, haben sich Bioelektrochemische System (BES) zu einer wichtigen Technologie im Bereich der biologisch- und umwelttechnologischen Forschung entwickelt. Mikrobielle Brennstoffzellen, welche für die Produktion von elektrischer Energie genutzt werden, sind dabei die meist untersuchtesten Systeme. Daher liegt das Hauptaugenmerk der Forschung im Bereich mikrobieller Elektrokatalyse seit langer Zeit bei den anodischen Reaktionen. Dennoch ist kathodische mikrobielle Elektrokatalyse, bei der Mikroorganismen Elektronen von der Kathode für biochemische Reduktionsreaktionen aufnehmen, derzeitig von großem Interesse. Bisher wurden nur wenige elektrosynthetisch aktive Mikroorganismen identifiziert und weiterführend charakterisiert. Ein Ziel dieser Arbeit war die Identifizierung möglicher elektroaktiven Kandidaten für einen geplanten neuartigen mikrobiellen Elektroreduktionsprozess von Plattformchemikalien zu Brennstoffvorläufern innerhalb des Exzellenzclusters “Tailor-made Fuels from Biomass – (TMFB)”. Für eine effektive elektrochemische Selektion und zur Identifizierung solcher Organismen, wurde ein zeitsparendes, Mittel-Durchsatz, 6-Well basiertes BES im Zuge dieser Arbeit entwickelt. Es sollte dazu dienen, die Möglichkeit einzelner Mikroorganismen zu untersuchen, Reduktionsäquivalente von einer Kathode aufzunehmen. Von den neun untersuchten physiologisch und phylogenetisch verschiedenen Stämmen, konnten fünf vielversprechende Kathoden-aktive Stämme identifiziert werden: Acidithiobacillus ferrooxidans (jmax = -50 μA/ cm2), Desulfosporosinus orientis (jmax = -4 μA/ cm2), Thiobacillus denitrificans und Sulfurimonas denitrificans (jmax = -2 μA/ cm2 für beide) und Desulfovibrio piger (jmax = -1,6 μA/ cm2). Aufgrund dieser Resultate und im Interesse dieser Studie wurde der Sulfatreduzierer D. orientis für weiterführende Untersuchungen ausgewählt. Dieser Stamm bestätigte seine kathodische Aktivität in H-Typ bioelektrochemischen Reaktoren, wobei eine maximale kathodische Stromdichte von 148 μA/ cm2 erreicht wurde. Während dieses Prozesses, wurde Kohlenstoffdioxid konsumiert (max: 3,2 x 10-4 mols) und Acetat produziert (0,65 mM wobei 60% von CO2 stammten) und Sulfat reduziert. Sulfat diente als terminaler Elektronenakzeptor und sammelte mit 75% Elektronen-Rückgewinnung den größten Anteil aller im System verfügbaren Ladungen, gefolgt von Acetat (16,4% Elektronen-Rückgewinnung) und planktonischer Biomasse Bildung (0,1% Elektronen-Rückgewinnung). Mit diesen Resultaten, zeigt diese Arbeit erstmalig die Fähigkeit zur Elektrosynthese von D. orients, welcher in der Lage ist, Elektronen von einer Elektrode (fixiert bei -0.5 V vs. Ag/AgClsat) zu nutzen, um CO2, unter der Nutzung des natürlichen Elektronenakzeptors Sulfat, zu Acetat zu reduzieren. Dennoch war die Betreibung der D. orients BES Reaktoren sehr schwierig und weiterführende Arbeiten werden nötig sein, um stabilere Betriebsbedingungen einzustellen, damit eine tiefergehende physiologische Charakterisierung dieses Stammes möglich wird. Ein weiteres Ziel dieser Arbeit war es, die Fähigkeit der getesteten Stämme zu untersuchen, die TMFB Plattformchemikalien Itaconsäure und Lävulinsäure zu reduzieren, um diese für die angestrebte mikrobielle Elektroreduktion nutzbar zu machen. Die den BES Experimenten vorangestellte Selektion zeigte, dass Cupriavidus necator der Stamm mit der stärksten Konzentrationsabnahme beider Säuren war (39 und 25% für Itaconsäure beziehungsweise Lävulinsäure). D. orients war der Zweitbeste bei der Umsetzung von Itaconsäure (12%), gefolgt von Acidithiobacillus thiooxidans (11%). Für Lävulinsäure zeigte Cupriavidus metallidurans den zweithöchsten Umsatz (24%). Versuche die Aktivität von D. orients für Itaconsäure direkt im BES zu testen, waren, aufgrund der hohen Sensitivität des Stammes gegenüber jeglichen Veränderungen der Betriebsbedingungen, nicht erfolgreich. Allerdings schlägt diese Arbeit D. Orientis als vielversprechenden neuen mikrobiellen vor, der neue Erkenntnisse für den Elektronentransfer an der Kathode eröffnen könnte und für zukünftige MES-Applikationen eingesetzt werden kann.

Identifikationsnummern